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La pintura fue la técnica más desarrollada por Armand –aparte de la acuarela–, dentro de la esfera del arte en Mérida (Venezuela). Adscrita dentro del abstraccionismo lírico, el expresionismo y del informalismo, se distingue por el desarrollo temático de lo geográfico en grandes formatos. Convirtió a la pintura en un medio poético pictórico para representar aquellos paisajes y mapas que abstraía de los lugares donde vivía. Inclinado por el paisaje del mar visualiza el elemento en sus composiciones, reflejado por una gama de azules, verdes y amarillos. Sus pinturas construidas a partir de manchas, se mezclan con texturas y con pequeñas zonas de goteos, así como de elementos gráficos (líneas y letras) en algunas obras. El color constituye elemento básico en la configuración de la obra, actúa como un elemento autónomo expresivo. Descarga las sensaciones que dichos paisajes provocaban en la poética imaginación del artista. Él las llamó “pinturas geomorfas”, parten de la lectura de caracteres gráficos y de contornos geográficos; y se funden en todo un sistema de analogías e interpretaciones cromáticas. Aluden a una pintura cargada de fuerza subjetiva, a una atmósfera que irradia algo más que lo propiamente físico del paisaje. Como lo declara el artista, la pintura es un acto metafísico.
“Yo recuerdo una tarde que llovió mucho y a las 5 de la tarde dejó de llover, y de pronto el cielo se puso azul turquesa y tenía vestigios de dorados y ángeles blancos y el mar era verde esmeralda y la espuma blanca y tenía azules de Prusia y el sol se estaba poniendo y surcaba un arco iris en el centro y la luna llena a la derecha… entonces yo estuve cinco minutos en ese plan contemplativo, y concibo la localidad de Macuto como una de las más especiales que existen en el mundo, como un fenómeno, como un prodigio de latitud, y para mi ese recurso fue excelente; pude hacer “Mares y Espejismos”, pude pintar vigorosamente y pude ser feliz en medio de la pintura. Y pude por supuesto comprender en un todo a Reverón”. (Quintero, R. y Danés, C. (2007). La Vida del Artista es una Batalla sin Victoria. Revista Solar. Nº 32, p.67.)
*1 cuadro de 1.70 x 1.50 mts., titulado “Bolívar está entre nosotros”, participó en la exposición colectiva por el “Homenaje al Sesquicentenario de la Muerte de Simón Bolívar”.<ref name=BolivarEntreNosotros_1980>Bolívar está entre nosotros, colectiva por el Homenaje al Sesquicentenario de la Muerte de Simón Bolívar, organizada por la Galería del Instituto Municipal de Cultura, Mérida-Venezuela, en 1980, información del diario Frontera, Mérida-Venezuela, 20 de diciembre de 1980. </ref>[17]
*1 cuadro perteneciente a su hija Manuela Armand Rábago.
Una foto de 1 cuadro de gran formato perteneciente a la exposición “Las Puertas Blancas del Jardín”.<ref name=FotoArticulo>Foto en artículo Leopoldo Armand pone color sobre mensajes atemporales, diario El Nacional, Caracas-Venezuela el 27 de octubre de 1991. </ref>[18] *1 cuadro de 1.71 x 1.30 mts., titulado: “La Isla Roja” perteneciente a Venezolana Internacional de Aviación (VIASA).<ref name=CertificacionObraIslaRoja_1995>Certificación de la obra La Isla Roja, donada por convenio a la empresa Venezolana Internacional de Aviación VIASA. Caracas-Venezuela, 26 de julio de 1995. </ref>[19] *1 cuadro, S/T, de 1.10 x 1.50 mts. Obra en Consignación al “Centro de Exhibiciones Privado de Arte Contemporáneo” para 1994.<ref name=DocumentoConsignacionCentroExhibiciones_1994>Documento de Consignación del Centro de Exhibiciones Privado de Arte Contemporáneo, para el 14 de enero de 1994. La Floresta, Caracas-Venezuela. </ref>[20] *1 cuadro de 1.20 x 2.35 mts., titulado: “Tempestad en el Sur”, vendido al “Aruba Hotel Enterprise N.V.” <ref name=ReciboAutenticacionVentaObraTempestad>Recibo de Autenticación y Venta de la obra “Tempestad en el Sur”, al “Aruba Hotel Enterprise N.V.” Caracas-Venezuela. </ref>[21] *3 cuadros vendidos de la exposición “Mares y Espejismos”, Galería OKYO, 1993, Caracas-Venezuela; titulados: “Archipiélago”, “La Tremenda Historia del Mar” y “Naufragio frente a la Costa”.<ref name=ReciboPagoGaleriaOKYO>Recibo de Pago de la Galería OKYO, a Leopoldo Armand, por la compra de tres de sus cuadros: “Archipiélago”, “La Tremenda Historia del Mar” y “Naufragio frente a la Costa”, 12 de noviembre de 1993. Caracas-Venezuela. </ref>[22]
*1 cuadro de 95 x 168 cm., titulado:“El Faro de Alejandría”, vendido por la Galería Arri-Art, Caracas-Venezuela en 1994.[23]
*2 cuadros titulados: “Escalera del Pueblo” y “Espíritu del Guitarrista”, Colecciones del Consejo Nacional de la Cultura (CONAC).[24]